화학공학소재연구정보센터
학회 한국재료학회
학술대회 2013년 가을 (11/06 ~ 11/08, 제주롯데호텔)
권호 19권 2호
발표분야 B. 나노 재료(Nano Materials)
제목 다중벽 탄소나노튜브의 금속성 불순물에 대한 가스 정제
초록 합성 상태의 CNT에는 탄소불순물과 합성 첨가제인 촉매로 인한 금속불순물이 존재한다. 열처리로 비교적 쉽게 제거할 수 있는 탄소불순물에 비해 금속불순물은 탄소층으로 둘러싸여 있기 때문에 화학물질의 침투가 어려워 제거하기가 쉽지 않다. 특히, 다중벽 CNT에서는 탄소불순물은 적은 반면 금속불순물이 더 큰 부분을 차지하고 있으며, 정제가 더욱 어려운 것이 현실이다. CNT의 금속불순물은 재료의 열적 안정성을 감소시키고 고부가가치 응용(예: 리튬이온 배터리, 초고압케이블 등)에서 제품의 성능을 크게 저하시킬 수 있다. 따라서 금속불순물은 반드시 제거해야만 하며, 이를 위한 효과적인 정제기술이 필요한 실정이다. 현재까지 CNT의 금속불순물을 정제하기 위해 액상 정제법, 마이크로웨이브 정제법, 진공 정제법 등 다양한 방법이 개발되어 왔으나 이 방법들은 산처리 과정을 수반하거나 고비용과 장시간을 필요로 하는 경우가 대부분이었다. 본 연구에서는 금속불순물에 대한 기존 정제법의 문제점을 극복하고자 친환경적인 동시에 비용 및 시간 측면에서도 효율적인 정제법을 개발하고자 하였다. 공업적으로 흔하게 사용하는 액상의 클로로포름을 질소 운반기체로 기화시켜 CNT에 주입하여 단순히 통과시켜줌으로써 산처리 등 별도의 복잡한 과정 없이 one-step으로 금속불순물을 제거할 수 있는 정제법을 개발하였다. 본 연구의 중요한 특징 중 하나는 상온에서 액상으로 존재하는 클로로포름을 사용함으로써 클로로포름, HCl 등의 배기가스를 cold trap을 통과시킨 후 다시 액상으로 포집하여 대기 중으로 배출되는 유해 화학물질을 최소화하였다는 것이다. 본 연구에 사용된 다중벽 CNT는 Al2O3 지지체에 Fe, Co를 담지시킨 촉매를 이용하여 CVD로 합성되었다. 다중벽 CNT 0.5g을 석영 유리관에 넣고 수직형 열처리로에 유리관을 장착한 후 질소 분위기에서 상온부터 500~900℃ 사이의 설정온도까지 승온하였다. 각각의 설정온도에 도달한 후 질소 가스를 100 mL/min의 유량으로 1시간 동안 주입하여 액상의 클로로포름을 기화시켜 유리관을 통과시킴으로써 클로로포름 가스가 유리관 내의 CNT와 반응하도록 하였다. 설정온도에서 1시간 동안 정제한 후 다시 질소 가스만을 주입하면서 설정온도로부터 상온까지 냉각시켰다. 정제된 CNT 내의 금속불순물을 ICP-AES로 정량분석한 결과, 500~800℃ 사이에서는 정제 온도가 높아짐에 따라 금속불순물의 농도가 선형적으로 감소하였으나 800℃ 이상에서는 금속불순물이 더 이상 제거되지 않았다. 최적 정제온도인 800℃에서 정제하지 않은 CNT 내에는 Fe, Co, Al의 금속불순물이 총 17,350 ppm 포함되어 있었으나, 정제 후에는 784 ppm으로 감소함으로써 약 96%의 높은 정제율을 달성하였다. 본 정제법은 클로로포름의 분해반응으로 생성되는 HCl(g)과 Cl radical이 Fe, Al, Co 등의 금속불순물과 반응하여 고온에서 기체 상태로 존재하는 FeCl3, AlCl3, CoCl2 금속염화물을 형성함으로써 금속불순물을 제거하는 원리이다.
저자 임창진, 이내성
소속 세종대
키워드 탄소나노튜브; 다중벽; 금속성불순물; 정제
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