화학공학소재연구정보센터
Clean Technology, Vol.28, No.3, 218-226, September, 2022
반응표면분석법을 이용한 루테늄 알루미나 메탈모노리스 코팅촉매의 암모니아 분해 최적화
Optimization for Ammonia Decomposition over Ruthenium Alumina Catalyst Coated on Metallic Monolith Using Response Surface Methodology
초록
최근 선진국들은 수소경제 및 탄소중립 사회로의 전환을 위해 수소에너지의 수요가 급격히 증가하고 있으며, 이산화탄소 (CO2)를 배출이 없는 친환경적인 수소(H2) 생산 기술에 대한 관심이 높아지고 있다. 본 연구에서는 암모니아(NH3) 분해 수소 제조를 위해 루테늄 알루미나(Ru/Al2O3) 분말 촉매와 함께 알루미나 졸(alumina sol)의 무기바인더(inorganic binder)와 메틸 셀룰로오스(methyl cellulose)의 유기바인더(organic binder)를 사용하여 딥 코팅(dip coating) 방법으로 루테늄 알루미나 메탈 모노리스 코팅 촉매를 제조하였다. 딥 코팅을 위한 촉매 슬러리의 최적 비율로 촉매와 무기바인더의 중량 비율을 1:1로 고정 하여 유기바인더 0.1일 때 1회 딥 코팅 시 촉매 코팅양은 61.6 g L-1이다. 이때 메탈모노리스 표면에 코팅된 촉매 층의 균일한 두께 (약 42 μm)와 결정상을 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope, SEM)과 X-ray 회절분석(X‐ray diffraction, XRD)을 통해 확인하였다. 또한, 암모니아 분해 수소 제조의 최적 공정조건을 찾고자 반응표면분석법(Response Surface Method, RSM)을 이용하여 반응온도와 공간속도의 독립변수에 따른 암모니아 전환율에 대한 수치 최적화 회귀식 모델을 계산하였다. 이러한 결과로부터 암모니아 분해 수소생산을 위한 상업적 규모의 공정운전 기본설계 자료로 활용이 가능하다.
As a result of the recent social transformation towards a hydrogen economy and carbon-neutrality, the demands for hydrogen energy have been increasing rapidly worldwide. As such, eco-friendly hydrogen production technologies that do not produce carbon dioxide (CO2) emissions are being focused on. Among them, ammonia (NH3) is an economical hydrogen carrier that can easily produce hydrogen (H2). In this study, Ru/Al2O3 catalyst coated onmetallic monolith for hydrogen production from ammonia was prepared by a dip-coating method using a catalyst slurry mixture composed of Ru/Al2O3 catalyst, inorganic binder (alumina sol) and organic binder (methyl cellulose). At the optimized 1:1:0.1 weight ratio of catalyst/inorganic binder/organic binder, the amount of catalyst coated on the metallic monolith after one cycle coating was about 61.6 g L-1. The uniform thickness (about 42 μm) and crystal structure of the catalyst coated on the metallic monolith surface were confirmed through scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD) analysis. Also, a numerical optimization regression equation for NH3 conversion according to the independent variables of reaction temperature (400-600 °C) and gas hourly space velocity (1,000-5,000 h-1) was calculated by response surface methodology (RSM). This model indicated a determination coefficient. (R2) of 0.991 and had statistically significant predictors. This regression model could contribute to the commercial process design of hydrogen production by ammonia decomposition.