회분식 중합반응계의 시간 변이성을 고려한 모델예측제어

나상섭, 노형준, 이현구

서울대학교 화학공학과

Application of MPC to a Batch Polymerization Process with Time-varying Properties

Sang Seop Na, Hyung-Jun Rho and Hyun-Ku Rhee

Dept. of Chemical Engineering, Seoul National University

서론

모델예측제어기를 이용한 회분식 중합반응계의 제어는 복잡한 반응기구와 본질적인 비선형성으로 인하여 제어기의 적용에 많은 어려움이 따르고 있다. 특히 고분자물질이 높은 점도를 갖기 때문에 불균일 혼합이 초래되고 반응기벽면에 반응물이 고착되므로 추정된 열전달계수가 변화하게되며 전환율에 따라서 반응열에 의한 열발생도 변화하게 된다. 따라서 선형모델에 근거한 모델예측제어기의 경우 적용에는 어려움이 없지만 제어성능은 만족스럽지 못하게 되는데 이것은 반응후반부로 갈수록 더욱 뚜렷하다. 이러한 이유로 최근에 비선형모델에 근거한 모델예측제어기가 많이 적용되고 있지만 모델의 불확실성이 존재하고 많은 계산량이 필요하게 되어 적용에는 적지않은 어려움이 따르고 있다. 본 연구에서는 적용이 간단한 선형모델을 근거로 열전달계수와 반응열의 시간변이성을 고려한 모델예측제어기를 개발하여 회분식 PMMA[Poly(methyl methacrylate)] 중합반응기의 온도제어에 적용하였다. 즉, 중합반응이 개시되기 전에는 열전달계수와 반응열의 시간변이성이 존재하지 않으므로 이때 재귀최소자승법(recursive least squares method)을 이용하여 전달함수형태의 선형모델을 구하고 반응이 개시된 후에 발생되는 열전달계수와 반응열의 시간변이성을 별도의 모델을 통하여 계산하게 된다. 이러한 비선형성을 예측하는 수식모델은 많은 실험을 통하여 얻어진 자료로부터 구하였다. 이렇게 제안된 모델예측제어기의 성능을 검증하기 위하여 수치모사를 행하고 회분식 PMMA중합반응기의 온도제어 실험을 수행하였다.

이론

반응기의 온도를 일정하게 제어하기 위하여 냉수와 온수의 유량을 제어밸브를 통하여 제어하며 밸브를 통과한 냉수와 온수는 관내에서 혼합되어 펌프에 의하여 자켓으로 공급된다. 반응기내의 교반에 의하여 발생되는 열은 무시되며 자켓입구와 출구 그리고 반응기안의 온도가 측정된다.

[eqn: &{d(rhoC_p V_r T_r `)} over dt``=``(-DELTA H_p `)k_p MG_0 V_r``-``UA(T_r `-`T_j `)# &{d(rho_c C_pc V_j T_j `)} over dt``=``2 rho_c C_pc q_c (T_{j,i n} `-`T_j `)``+``UA(T_r `-`T_j `)``-``U_inf A_inf (T_j `-`T_inf `)]자켓의 온도를 입구와 출구온도의 산술평균으로 계산할 때 반응기와 자켓에 대한 에너지 수지식은 아래와 같다.

()

위에서 [eqn: DELTA H_p]는 성장반응의 반응열, U는 총괄 열전달 계수, 그리고 A는 열전달 면적을 나타낸다. 아래첨자 r, j, ∞는 각각 반응기와 자켓, 그리고 반응기 외부조건(대기)을 의미한다. M과 G0는 각각 단량체의 농도와 활성고분자의 0번째 모멘트를 의미한다.

젤효과는 자유라디칼 중합반응에서 단량체의 전환율이 높을 때 발생되는 중요한 현상인데, 본 연구에서는 Schmidt와 Ray(1981)가 제안한 gel and glass effect에 관한 관계식을 이용하여 온도제어에 적용하였다.

본 연구에서 사용된 공정모델은 아래와 같이 표현된다.

[eqn: y(k)``=``{q sup -d B(q sup -1 )} over {A(q sup -1 )} u(k-1)`+` xi(k)``#]다항식 A와 B의 차수는 각각 2차와 1차이며 그 계수들은 중합반응이 개시되기전에 재귀최소자승법에 의하여 구해진다. 식(2)의 오른쪽 마지막 항은 다음과 같이 정의된다.

(2)

[eqn: xi(k)``=``xi sup nl (k) `+`xi sup ext (k)``#]여기서 □nl은 반응개시후 열전달계수와 반응열의 시간에 따른 변화량을 나타내는데 이 값은 수식모델로부터 계산된다. 그리고 □ext는 외란을 나타낸다.

(3)

모델예측제어기에서 현재시간으로부터 i번째 샘플링 시간의 공정출력 예측값은 다음과 같다.

[eqn: &P hat y (k+i)``=``G_i u(k+i-hat d -1)``+`H_i over hat A u(k-1)`+`F_i over T [y(k) - hat y (k)]``#]다항식 P(q-1)은 서보(servo)기능을 조정하기 위하여 도입되었으며 다항식 Gi, Hi, Fi는  Diophantine식으로부터 구하여진다[1]. 본 연구에서 사용한 기준함수는 추적오차와 제어출력을 포함시킨 형태이며 제어출력에는 가중치를 부여하였다.

(4)

[eqn: &J``=`` SUM from { { i}=H_m } to H_p LEFT [ P hat y (k+i)`-`P(1)w(k+i) RIGHT ]^2`+`rho SUM from { { i}=1} to {H_p - hat d }`` LEFT [ Q_n over Q_d u(k+i-1)RIGHT ]^2``#]또한 이 기준함수는 아래와 같은 제약조건 아래에서 최소화된다.

(5)

[eqn: phi Pu(k+i-1)``=``0~~~~~1` <=` H_c` <`i`<=`H_p`-`hat d``#]윗식에서 □는 가중치이며 Hm, Hp, Hc는 각각 최소비용범위, 예측범위, 제어범위를 나타낸다. 그리고 w는 제어 목표값 혹은 설정궤도를 의미한다.

(6)

식(6)의 조건을 만족시키며 식(5)를 최소화시키는 제어출력을 계산한 뒤 최종적으로 제어기에서 사용하는 다항식 R, S, T를 유도하면 다음과 같다.

[eqn: &Ru(k)``=``-Sy(k)`+`Tw(k+H_p )`+` GAMMA xi^nl (k+H_p )# &R``=``hat A TQ_d`+`q^-1 (H T Q_d`+`hat A TQ_d V_2`+`rho hat A TZ`+`rho hat A TQ_d Z_2`-`q^{-hat d} BFQ_d )# &S``=``hat A FQ_d~~,~~ T``=``hat A P(1)TQ_d V``]

(7)

식(7)에서 □는 가중치로서 모델로부터 계산된 시간변이성이 제어출력에 미치는 영향을 결정한다. Fig. 1.은 모델예측제어기의 구조를 나타내는 블록선도이다.

수치모사

모델예측제어기의 타당성을 검토하기 위하여 회분식 PMMA 중합반응계에 대하여 수치모사를 행하였다. 수치모사에서는 온도측정시 일정범위내의 잡음이 불규칙하게 발생하는 것으로 가정하였으며 공정의 시간지연은 10초로 하였다. 그리고 예측범위는 15, 최소비용범위는 1, 제어범위는 2로 하였고 가중치(□)는 0.001로 하였다.

목표값의 추적 : 목표값이 계단변화를 할 때의 시간변이성을 고려한 모델예측제어기와 선형모델에 근거한 모델예측제어기의 성능을 Fig. 2.에 비교하였다. 두 제어기가 비슷한 성능을 보이지만 반응후반부에서는 시간변이성을 고려한 예측제어기가 offset을 완전히 제거하여 더 우수한 성능을 보이고 있다. 그 이유는 반응후반부에서 열전달계수가 감소할 때 모델로부터 이를 정확히 예측하고 제어를 행하기 떄문이다.

Fig. 1. Block diagram of the MPC structure

Fig. 2(c)는 공정에서 나타나는 비선형성(Qg/UA)과 전환율을 나타낸 것이다. 이 수치모사에서는 온도측정시 ±0.05℃의 잡음이 불규칙하게 발생되는 것으로 가정하였으며 식(7)의 □를 -0.04로 하였다.

제어기의 강인성 : Fig. 3(a)는 반응중간에 30분간 자켓으로의 열매체공급이 차단되었다고 가정하였을 때 제안된 모델예측제어기의 거동을 나타내었다. 열매체의 공급이 재개되었을 때 반응기의 온도는 다시 목표값에 근접되어 제어가 된다. Fig. 3(b)는 외란발생에의한 비선형성의 변화와 전환율을 보이고 있다. 이 수치모사에서는 온도측정시 ±0.05℃의 불규칙한 잡음이 발생하는 것으로 가정하였고 □를 -0.04로 하였다.

Fig. 2. Simulation results for tracking stepwise changes in setpoint.	Fig. 3. Simulation results when the cooling water is cut off from 60 min. till 90 min.

실험

PMMA중합반응기의 온도제어실험에서 개시제인 benzoylperoxide(BPO)는 8g을 사용하였고 용매인 ethylacetate(EA)와 단량체인 methylmethacrylate(MMA)는 각각 800□를 사용하였다. 반응기 온도를 70℃로 유지시키는 실험과 70℃를 기준으로하여 설정온도를 ±5℃씩 계단변화를 일으키는 두가지 실험을 수행하여 선형모델에 근거한 모델예측제어기의 성능과 시간변이성을 고려한 모델예측제어기의 성능을 비교하였다. Fig. 4.와 Fig. 5.에서 나타난 바와같이 반응후반부로 갈수록 시간변이성을 고려한 모델예측제어기의 성능이 더 우수함을 알 수 있다. Fig. 4.와 Fig. 5.의 마지막 그림은 각각의 경우에 시간변이성을 고려한 모델예측제어기의 출력을 나타낸다.

Fig. 4. Experimental results for constant reactor temperature control.	Fig. 5. Experimental results for tracking stepwise changes in setpoint.

결론

열전달계수와 열발생속도의 시간변이성을 고려한 모델예측제어기는 공정모델이 선형모델을 근거로하기 때문에 중합반응계에 적용하기가 용이하며 시간변이성을 별도의 모델을 통하여 비교적 정확히 예측하기 때문에 반응후반부에서 좋은 제어결과를 보이고 있음을 수치모사와 실험을 통하여 알 수 있었다. 또한 수치모사를 통하여 돌발적인 외란에 대해서도 공정을 강건하게 유지시킴을 알 수 있었다.

감사

본 연구는 포항공과대학교 공정산업의 지능자동화 연구센터(ARC)를 통한 한국과학재단의 지원금에 의한 것입니다.

참고문헌

1. A.R.M Soeterboek, Predictive Control - A Unified Approach, Prentice Hall, 1992

2. C. Kiparissides, E. Sidiropoulou, S. Voutetakis and C. Frousakis, Control of molecular weight in a batch polymerization reactor using long-range predictive control methods, Chem. Eng. Comm., 92(1), 1990

3. A. D. Schmidt and W. H. Ray, The dynamic behavior of continuous polymerization reactors-I, Chem. Eng. Sci., 36, 1401, 1981

4. Y. J. Huh, S. M. Ahn, H.-K. Rhee, Temperature control of a batch PMMA polymerization reactor using adaptive predictive control algorithm, Proceedings of the 10th KACC, 51, 1995