산염기 중화 공정의 Identification 및 제어 실험

유아림, 이태철, 양대륙

고려대학교 화학공학과

The Identification and Control of pH Neutralization Process

Ahrim Yoo, Tae Chul Lee, Dae Ryook Yang

Department of Chemical Engineering, Korea University

1. 서론

강산과 강염기의 중화공정은 비선형성이 심하기 때문에, 기존의 비례-적분제어기로는 유출액의 pH를 일정하게 유지하는 등의 제어 목적을 만족시키기 어렵다. 따라서 pH 중화 공정을 제어하기 위한 기법으로는 공정 변수 추정을 이용한 적응 비선형 제어가 적절한 방법 중의 하나이다. 이 연구에서는 Waller와 Makila에 의해 제안된 reaction invariant 개념을 도입하여 공정의 비선형 모델을 구성하고, 완충 용액의 reaction invariant 항을 모르는 파라미터로 하여, 이 값과 상태 변수를 EKF로 추정하였다.[1] 또한 비선형 적응 제어기인 adaptive backstepping controller를 설계하여 실험에 적용하였다.

2. 이론적 고찰

2.1 산염기 중화공정 모델

다음 그림 1은 산 염기 중화공정 실험 장치이다. 입력 흐름은 질산의 산용액과 탄산수소 나트륨의 완충용액이고 제어 흐름은 수산화 나트륨의 염기 용액이다.

이 pH 중화 공정의 화학 반응과 각 반응의 평형상수는 다음과 같다.

[eqn: rm H_2 CO_3 &<-> HCO_3^- + H^+ # rm HCO_3^- &<-> CO_3^2- + H^+ # rm H_2 O &<-> OH^- + H^+][eqn: K_a1 &= rm {[HCO_3^- ] [H^+ ]} over {[H_2 CO_3 ]},~ it K_a2 &= rm {[CO_3^2- ] [H^+ ]} over {[HCO_3^- ]} ,~ it K_w &= rm [H^+ ][OH^- ]]

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Gustafsson과 Waller가 제안한 reaction invariant를 각각의 입력 흐름에 대하여 정의 한다. [3]

[eqn: W_a_i &= rm [H^+ ]_i - [OH^- ]_i - [HCO_3^- ]_i - 2[CO_3^2- ]_i # W_b_i &= rm [H_2 CO_3 ]_i + [HCO_3^- ]_i + [CO_3^2- ]_i]

()

이때 [eqn: W_a]는 전하에 관련된 값이고, [eqn: W_b]는 carbonate ion에 관련된 값이다. 위  reaction invariant로 반응기의 pH 값을 다음과 같이 결정한다.

[eqn: W_b {{K_a_1} over {rm{[H^+ ]}} + {2K_a_1 K_a_2}over{rm{[H^+ ]}^2}} over {1+{K_a_1} over{rm{[H^+ ]}} + {K_a_1 K_a_2}over {rm{[H^+ ]}^2 }} &+ W_a + {K_w} over {rm{[H^+ ]}} - rm{[H^+ ]} = 0 # rm{pH} &= - log(rm{[H^+ ]})]

(4)

시스템의 각 이온들의 물질수지 식으로 출력 흐름의 동적 모델을 구성한다.

[eqn: V {dW_a4} over { dt} &= q_1 (W_a1 - W_a4 ) + q_2 (W_a2 - W_a4 ) + q_3 (W_a3 - W_a4 ) # V {dW_b4} over { dt} &= q_1 (W_b1 - W_b4 ) + q_2 (W_b2 - W_b4 ) + q_3 (W_b3 - W_b4 ) #]

(5)

위 식들을 다음과 같이 state space model로 구성한다.

[eqn: &dot{x} =f(x,t)+g(x,t) u+ F theta # h(x,y) = x_1 + &10^{y-14} - 10^-y + x_2 {1+2 times 10^{y-pK_2 }} over { 1 + 10^{pK_1 -y} + 10^{y-pK_2 }}]

(6)

여기서, [eqn: f={1}over{V} bmatrix{q_2 (W_a_2 - x_1 )-q_1 x_1 #q_1 (W_b_1 -x_2 ) - q_2 x_2},~ g={1}over{V} bmatrix{W_a_3 - x_1 # W_b_3 - x_2 },~F={1}over{V} bmatrix{q_1 ~0#0~q_2},~theta=bmatrix{W_a_1#W_b_2}]

2.2 Extended Kalman Filter를 이용한 파라미터와 상태 변수 추정

실제 공정에서 모델에 기반을 둔 상태 예측의 성능을 향상시키기 위하여, 대표적인 추정기법인 EKF를 이용하여 공정의 출력변수를 측정하여 모델의 파라미터와 상태변수를 추정한다. EKF는 측정시간(k)에서 추정값[eqn: {hatx_k}^-]과 측정값[eqn: x_k] 사이의 mean square error를 최소화시키는 조건을 만족하는[eqn: {hat x_k}^+]값으로 개선하는 추정기법이다.

EKF의 알고리즘은 다음과 같다.

model update step

비선형 모델을 이용하여 다음 샘플링 시간(k-1에서 k로)의 공정의 상태변수를 얻는다.

[eqn: hat{x}(k|k-1) &=f(hat{x}(k-1|k-1) ,u(k-1) ,d(k-1) ) # P(k|k-1) &=F(k-1)P(k-1|k-1)F^T (k-1) +Q]

(7)

여기서 [eqn: F(k-1) ={partial f(x,k)}over{partial x}|_{x={hat x} (k|k-1)} ,~ H(k-1) ={partial g(x,k)}over{partial x}|_{x={hat x} (k|k-1)}], P는 error covariance 이다.

measurement update step

측정된값([eqn: y_k])과 Kalman gain을 이용하여 상태변수를 개선한다.

[eqn: hat x (k|k)&=hat x (k|k-1)+K(k) [y(k) -g(hat x (k|k-1) )] # P(k|k) &=[I-K(k) H(k-1) ]P(k|k-1)[I-K(k) H(k-1) ]^T + K(k)R(k)K^T (k) # K(k) &=P(k|k-1) H(k-1)^T [H(k-1) P(k|k-1) H^T (k-1) +R]^-1]

(8)

2.3 Adaptive Back stepping controller 설계

산염기 중화공정은 비선형 공정이고 완충용액의 농도에 따라서 공정의 동특성이 변화하기 때문에, Adaptive Back stepping controller를 이용하였다. 이 Lyapunov 안정화 이론에 근거를 둔 이 제어방법은, 가상의 제어 입력을 정의하여 단계적으로 상태변수들을 안정화시키는 것이다.

[eqn: u= - hat c_y over {l_1 } LEFT {-c_2 eta z_2 - eta^2 z_1 - l_2 over{hat c_y}+ { phi ^T hat theta}over {hat{c_y}}+dot y_d + c_1^2 z_1 -c_1 eta z_1-c_1 eta z_2 + chi _u RIGHT }]

(9)

3. pH 중화 공정제어 실험 결과

3.1 EKF를 이용한 공정 변수 예측

조작 변수인 염기용액을 510□60 ml/min으로 계단식 변화를 가하여 공정변수를 예측해본 결과는 다음 그림 3와 같다. 추정 변수인 [eqn: x_1 ,~x_2]는 유출액 reaction invariant로 실제 공정에서 측정이 불가능 값이므로 모델식(6)을 이용하여 계산하였다. 추정 파라미터인 [eqn: W_a_1 , W_b_2]는 각각 산용액과 완충용액의 reaction invariant로 반응 중 일정한 값으로 각 입력 흐름의 초기 농도를 이용하여 결정한다.

실험조건은 표1과 같다. 실험에서 측정 가능한 출력 변수는 pH이다. EKF로 상태변수와 파라미터를 예측하고, 이를 식(6)으로 출력 변수의 예측값을 계산하였다. 위 그림2를 보면, EKF를 이용한 파라미터와 공정 출력 변수의 예측이 잘 이루어지고 있음을 알 수 있다.

표  실험 조건

	유량	농도
산(HNO3,NaHCO3)	540 ml/min	0.003M, 0.00005M
염기(NaOH,NaHCO3)	510□60 ml/min	0.003M, 0.00005M
완충용액(NaHCO3)	48 ml/min	0.01M

3.2 Adaptive Backstepping controller를 이용한 제어 결과

산용액의 유량 변화에 대한 adaptive backstepping control을 적용해보았다. 이때 공정 변수의 추정은 강인 추정 기법인 [eqn: sigma] 수정법을 사용하였다.[4] 비선형 제어기 파라미터 [eqn: c_1],[eqn: c_2],[eqn: eta]는 폐루프 시스템의 감쇠비와 상승 시간이 각각 [eqn: zeta CONG 1.0], [eqn: t_r CONG 2.0][min]이 되도록 선택한다. 아래 그림은 동일한 실험 조건에 비선형 적응제어와 PI 제어를 적용한 결과이다.

실험 조건은 표 2와 같다. 위의 결과에서 보여 주듯이 비선형 적응제어가 PI제어 결과에 비해 적은 오차를 발생하고 있음을 알 수 있다. 이는 측정 가능한 산용액의 유량 정보 [eqn: q_1]을 이용하는 비선형 제어기의 효과가 나타난 것이다. 초기에 보이는 과도응답 특성은 초기에 파라미터를 추정하는 적응 제어기의 특성 때문이며 약 4분 후에는 만족스러운 제어 성능을 보이고 있다.

표  실험 조건

	유량	농도
산(HNO3,NaHCO3)	80 ml/min	0.02M, 0.0001M
염기(NaOH,NaHCO3)	control output	0.005M, 0.0001M
완충용액(NaHCO3)	50 ml/min	0.015M

4. 결론

실험을 통하여 pH 중화 공정에 EKF의 모델 파라미터와 공정변수 추정 성능을 확인해보았다. EKF 적용시 가정한 공정 잡음의 정보가 실제 공정에서의 조건을 만족한다면, 발산하거나 편차가 생기는 일이 없이 빠르게 실제값에 가까워짐을 알 수 있었다. 또한 비선형 적응제어가 PI제어에 비해 효과적으로 외란을 상쇄함을 확인해 볼 수 있었다.

5. 참고문헌

1. Waller, K. V. and Makila, P. M. : Ind. Eng. Chem. Process Des. Dev., 20, 1 (1981)

2. L. Ljung : □Theory and Practice of Recursive Identification□, the MIT Press, 1983

3. Gaustafsson, T. F. and Waller, K. V. :  Chem Eng. Sci., 38, 389 (1992)

4. T.-S. Yoon, T.-W. Yoon, D. R. Yang and S.-S. Kang : In Proceeding of the 39th IEEE conference on Decision and Control, Australia, (2000)

5. 이태철, 윤태웅, 양대륙 : 화학공학의 이론과 응용 5권 1호 (1999)

6. Tae chul Lee : □A Study on Parameter Identification of Chemical Process Using Recursive Equation Error Method □, Thesis, Korea University, (2001)