삼상순환유동층에서 기포특성

남석희, 조용준, 강 용, 김상돈*

충남대학교 화학공학과

한국과학기술원 화학공학과*

Bubble Characteristics in  Three Phase Circulating Fluidized bed

S.H. Nam, Y.J. Cho, Y. Kang and S.D. Kim*

Department of Chemical Engineering,

Chungnam National University, Taejon 305-764

*Department of Chemical Engineering, KAIST, Taejon 305-701

1. 서 론

삼상유동층은 촉매를 사용한 기체-액체 반응이나 중유의 촉매수소첨가 분해반응, 석탄액화, 생물반응공정 및 식품공정 등에 매우 효과적으로 사용될 수 있는 것으로 알려져 있어 국내외적으로 삼상유동층의 수력학적 특성, 열전달 특성 및 물질전달 등의 전달현상에 대한 연구뿐만 아니라 삼상유동층 반응기의 설계 및 성능향상에 대한 연구들이 꾸준히 진행되어 왔다[1, 2].  그러나 삼상유동층에서는 dead zone의 발생으로 인하여 반응전환율이 감소되며 촉매의 재생작업 등이 어려운 단점을 가지고 있다.

삼상 순환유동층은 삼상유동층에 비하여 이러한 단점을 극복할 수 있기 때문에 기체-액체-고체간의 접촉효율을 더욱 증가시켜 반응전환율을 획기적으로 증가시킬 수 있고, 발열 반응 시 고체의 순환은 열에너지를 층 내에서 제거시키는 역할을 하여 반응기 내의 안정성을 잘 유지할 수 있다. 특히, 유동 고체가 촉매로 이용되는 반응계에서는 고체촉매의 비활성현상이 발생하게 되며, 비활성된 고체입자를 외부에서 다시 활성화시킨 후 하강관을 통해 연속조작으로 다시 상승관 즉, 층 내로 유입시키는 작업이 필요한데 밀도가 매우 작거나 입자의 크기가 매우 작은 경우 또는, 고체유동입자가 다공성인 촉매이거나 흡착제 또는 흡수제 등일 경우 이러한 작업을 효과적으로  수행할 수 있는 것이 삼상 순환유동층이라 할 수 있다[2, 3]

따라서 본 연구에서는 상승관 내부의 수력학적 특성을 해석하고자 연속상인 액체와 분산상인 유동고체입자의 흐름변화에 따른 상승기포의 흐름특성을 고찰하였으며, 이는 삼상 순환유동층 반응기의 운전과 설계, 제어 등에 필수적인 공학적 자료를 제공할 것으로 사료된다.

2. 실 험

본 연구의 실험에 사용한 삼상 순환유동층(Fig. 1)은 상승관의 직경이 0.102m 이고 높이가 3.5m인 아크릴 관을 사용하였다[3]. 연속상의 분산판은 다공판 형태를 사용하였는데, 직경 3mm의 구멍을 삼각피치로 균일하게 배치하였으며 분산상의 주입을 위해서는 연속상 분배기 중간에 직경 6.35mm의 관을 삽입하여 용접한 후 이 관에 직경 1mm의 오리피스를 만들어 분산상과 연속상이 동일면에서 유동층 내에 주입되도록 하였다. 연속상인 액체로는 상온의 물을, 분산상인 기체로는 여과된 압축공기를 사용하였고, 고체 입자로는 dp가 2.1mm이고 □p가 2500kg/m3인 유리구를 사용하였다. 본 실험에사용된 실험 조건을 Table 1에 간략히 정리하였다. Table에 나타낸 바와 같이 실험 범위는 기체유속이 0.01∼0.07m/s이고 액체의 유속은 0.00∼0.31m/s 이었다. 실험장치는 고체입자를 유동화 하여 유출시키는 상승관과 상승관 상부의 액체-고체 분리부, 고체입자를 저장하는 hoper, 그리고 고체입자를 일정한 순환속도로 다시 상승관에 주입시키는 내부 loop-seal로 구성되어 있다. loop-seal의 하부와 측면에서는 일정한 유속의 액체를 주입하여 상승관으로 다시 유입되는 고체의 양을 조절하였고, 순환되는 고체의 양은 butterfly valve를 이용하여 실험적으로 측정하였는데[4], 본 실험에서 고체 순환 속도의 범위는 2∼8kg/m2·s 이었다.

기포특성은 전기저항 탐침(electric resistivity probe)를 이용하여 분산판으로부터 0.5, 0.9, 1.3, 1.7m 높이의 축방향 4지점에서 측정하여 이 값들의 평균값으로 결정하였다. 전기저항탐침 간의 거리는 2.0mm 이었으며, 탐침의 두 tip 간의 신호시간차이를 이용하여 다음 식들로부터 기포상승속도, 기포수직길이, 기포빈도수 등을 구하였다[5, 6]. 즉, 두 tip 간의 신호시간차이를 t1, 기포가 탐침에 머무는 시간을 t2라 하여 식 (1)과 (2)에 의해 기포상승속도를 구하였다.

단일기포의 상승속도,     [eqn: U-_bi = { 탐침 ``` tip ```거리(l) ```} over {t_1i }]	(1)

평균기포의 상승속도,     [eqn: U_b ``=`` 1 over n Sum from { { i}=1} to n U_bi]	(2)

한편, 기포의 수직길이(LV)는 기포가 두 tip 사이에 머무르는 시간 t2로부터 식 (3)과 (4)에 의해 구하였다.

단일기포의 수직길이,  [eqn: L-_Vi ```=``` { U_bi CDOT t_2i} ```=``` { t_2i} over {t_1i }[탐침 ``` tip ```거리(l)]]	(3)

평균기포의 수직길이,  [eqn: L_V &= 1over n SUM from { { i}=1} to n L_Vi][eqn: = 1 over n SUM from { { i}=1} to n { U}_{bi } CDOT t _2i][eqn: = 1 over n SUM from { { i}=1} to n t_2i over t_1i]	(4)

또한, 탐침을 통과하는 기포의 평균 빈도수는 식 (5)와 같이 구할 수 있으며, 기포의 크기분포는 식 (6)과 같이 구할 수 있다.

기포의 평균빈도수,    [eqn: F_B``=``{기포의 총수(n)} over {전체측정시간(T)}]	(5)

기포의 크기분포,   수밀도확률(Probability number density)[eqn: = {{n_{L_Vi}}} over { SUM n_{L_Vi}}}]	(6)

3. 결과 및 고찰

Figure 2a는 고체 입자가 2.1mm인 입자층에서 기상유속의 변화에 따른 기포상승 속도의 변화를 나타낸 것이다. 그림에서 보듯이 기상유속이 증가함에 따라 기포의 상승속도는 모두 선형적으로 증가하는 경향을 나타내었다. 이는 기존의 삼상유동층의 결과와도 비슷한 양상을 보이는 것으로[5] 기체유속의 증가는 상승관 내부에 주입되는 기체양의 증가에 따라 Fig. 2c에서 볼 수 있듯이 기포빈도수의 증가를 가져오며 이는 기포합체의 증가에 의해 Fig. 2b에서 보는 바와 같이 기포크기의 증가를 가져와 결국 부력의 증가에 의해 상승속도가 커지는 것으로 해석할 수 있다.

삼상 순환유동층에서 액체유속의 증가에 따른 기포의 상승속도변화를 Fig. 3a에 나타내었다. 그림에서 보는 바와 같이 액체유속이 증가함에 따라 기포의 상승속도는 약간 증가함을 나타내었다. 액체유속의 증가는 액체에 의한 상승관내 운동량의 증가를 가져와 상승관에 투입되는 일정 고체순환속도의 조건에서 고체체류량은 감소하게 되고 유동고체입자가 기포에 작용하는 hinderance 효과가 상대적으로 감소하기 때문에 기포의 상승속도는 증가된다. 한편, 액체유속의 증가에 따라 기포의 상승속도가 증가하고, 또 난류현상의 증가에 따라 기포의 분쇄효과 증가 및 합체현상 감소로 인해 기포수의 크기가 감소하므로 같은 기체유량의 조건에서 기포의 빈도수는 증가하는 경향을 나타내었다(Fig. 3c).

삼상 순환유동층의 상승관에 투입되는 고체입자의 순환속도가 기포의 상승속도와 수직길이 그리고 빈도수에 미치는 영향을 Fig. 4에 나타내었다. 고체입자의 순환속도가 증가함에 따라 기포상승속도는 약간 감소하는 경향을 나타내고 있는데, 이는 GS의 증가에 따라 고체입자의 유동에 의한 난류현상의 증가를 야기시켜 기포합체를 억제하는 효과를 가져와 기포의 크기가 감소하고(Fig. 4b) 기포의 상승속도도 약간 감소하는 것을 알 수 있다.(Fig. 4a). 한편, 상승관에 일정량의 기체가 유입될 때 GS의 증가는 기포의 크기가 감소하는 결과를 가져오기 때문에 기포의 빈도수(FB)는 약간 증가하는 것으로 나타났다(Fig. 4c).

각각의 실험조건에서 기포크기에 대한 수-밀도분포(Number density distribution)를 식(3)과 (5)에 의해 구하여 Fig. 5에 나타내었다. Figure 5에서, 액체의 유속이 낮은 고체입자의 비순환영역(0.10∼0.18m/s)에서는 기포크기 분포의 폭이 넓고 bi-modal 형태를 보이다가 액체유속이 증가하여 순환 유동층영역(0.27∼0.31m/s)으로 전이되면서 기포의 크기는 작아지고 수-밀도분포의 폭도 더욱 좁아짐을 나타내고 있다. Fig.7에서는 상승관에서 고체입자순환속도(GS)의 변화가 기포의 크기분포에 미치는 영향을 나타내었다. 이 그림에서 볼 수 있듯이 GS가 증가함에 따라 상승관내에 존재하는 기포의 크기분포는 점점 좁아져 균일한 크기가 됨을 알 수 있다. 이는 GS의 증가에 따라 난류현상의 증가가 효과적으로 기포를 분쇄해주기 때문으로 해석할 수 있다[4].

4. 결 론

1) 삼상 순환유동층에서 기체의 유속증가는 상승관에서 기포의 상승속도와         수직길이 그리고 빈도수 모두의 증가를 가져왔다.

2) 상승관에서 액체유속이 증가함에 따라 기포의 상승속도와 빈도수는 증가        하였고 기포의 크기는 감소하는 경향을 나타내었다.

3) 상승관에 투입되는 고체 순환속도가 증가함에 따라 상승관에서 기포의          상승속도와 크기가 감소하고 기포의 빈도수는 증가하는 경향을 나타내          내었다.

4) 삼상 순환유동층의 상승관에 존재하는 기포의 크기분포는 기포크기의 수        밀도함수로써 잘 나타낼 수 있었으며, 비순환영역과 비교하여 순환영           역일 경우 매우 균일한 기포의 크기분포를 나타내었다.

5. 참고문헌

1. Kang, Y., Woo, K.J., Ko, M.H. and Kim, S.D.: HWAHAK KONGHAK, 34,     429(1995).

2. Kang, Y., Woo, K.J., Ko, M.H. and Kim, S.D.: Chem. Eng. Sci., 52,           3723(1997).

3. Shejieo, H., Jian, Z., Yong, J., Kai, C.L., Zhanwen, W.: Chem. Eng. J., 70,     9(1998).

4. Kim, S.H., Cho, Y.J., Song, P.S., Kang, Y. and Kim, S.D.: HWAHAK         KONGHAK, 37, 916(1999).

5. Matsuura, A. and Fan, L.S.: AIChE J., 30, 894(1984).

6. Kang, Y., Cho, Y.J., Woo, K.J., Kim, K.I. and Kim, S.D.: Chem. Eng. Sci.,     55, 411(2000).

Fig. 1. Schematic diagram of a three-phase

circulating fluidized bed:

1. Riser	10. Resistivity probe

2. Down Commer	11. Amplifier

3. Hoppor	12. Low-pass Filter

4. L/S Separator	13. A/D Convertor

5. Pressure Tap	14. Computor

6. Butterfly Valve	15. G/L Distributor

7. Compressor	16. Liquid Reservoir

8. Control Valve	17. Pump

9. Flowmeter