상승관과 유동층반응기 사이의 고체순환 및 수력학적 특성

조성호, 이창근, 진경태, 이봉희*

한국에너지기술연구소 에너지환경연구부

*충북대학교 화학공학과

Characteristics of Hydrodynamics and Solid Circulaton

between a Riser and a Fluidized Reactor

S.H. Cho, C.K. Yi, G.T. Jin, B.H. Lee*

Energy and Environment Division, Korea Institute of Energy Research

*Department of Chemical Engineering, Chungbuk National Univ.

1. 서론

Fcc,고온건식탈황, 폐기물가스화로 등은 두 개의 유동층 반응기로 이루어져 있으며, 두 반응기 사이에 기체의 혼합을 최소화하면서 촉매를 연속적으로 순환시켜야 한다.  이러한 기-고 시스템에 있어서 그 고체들을 어떻게 안정되고 연속적으로 순환시키느냐가 공정개발에 있어서 관건이 된다. 기본적인 문제는 반응시키기에 충분한 층 밀도를 어떤 조건에서 유지하느냐 이다. 1), 2)

본 연구는 고압상태에서 상승관과 유동층반응기 사이에서의 탈황제의 안정적 순환 운전, 가스의 역흐름과 반응기의 압력균형을 조사하였다. 본 실험은 반응기의온도, 압력, 유속과, 고체순환량을 변화시키면서 각각의 실험조건에서 수력학적 특성을 분석하여, 상승관과 유동층반응기를 이용한 황화 재생반응 실험에 적용하고자 한다. 이러한 일련의 실험과 분석을 종합하여 분무건조법으로 제조된 탈황제의 반응조건을 평가하여 차후 고온고압 유동층 공정설계에 유용하게 적용 될 수 있는 자료를 제공하고자 한다.

2. 실험

가. 실험장치

[Fig. 1]은 고온고압 고체순환 BSU(Bench Scale Unit)장치의 개략도 이다.  BSU 장치는 크게 상승관반응기, 유동층반응기,  사이클론과 두 개의 loopseal로 구성되어 있다. 유동층반응기는 직경이 97mm, 높이가 1200mm이고 riser의 경우는 반응기 밑 부분은 직경이 35mm, 높이 600mm이고 위 부분의 직경은 25mm, 높이 5200mm로 총 riser 길이는 6000mm 이다. 각 반응의 압력점에서 차압변환기를 설치하여 고체순환량, 층높이 측정과 압력균형을 측정하였다. 측정된 모든 값들은 PLC를 거쳐 컴퓨터에 저장된다. 고온 고압상태에서 탈황제 순환은 반응기 하부에 underflow standpipe와 valve를 설치하여 탈황제의 순환배출량을 제어하여 두 반응기의 층높이 변화와 탈황제순환량을 제어하였다. 유동층반응기 하부에서 배출된 탈황제는 riser를 통과하여 시이클론에서 포집되며 가스의 역흐름을 막기위한 loopseal을 통과하여 유동층반응기로 들어가 순환된다. 각 반응기 후단에는 사이클론과 필터가 설치되어 미분의 시료를 포집한다.

실험에 사용된  전력연구원에서 분무건조법에 의해 성형한 EZ4 탈황제를 고온 고압연속 장치에서 약 50시간 황화 재생반응 한 입자를 사용하였다. 입자의 평균직경은 85 □m, bulk 밀도는 1.21 g/cm3, 입자밀도는 2.03 g/cm3, s이다.

3. 결과 및 고찰

Fig ]. Schematic diagram of the circulating fluidized system in KIER.

가. 밸브 열림에 따른 고체순환량

초기 입자를 8kg 반응기에 충전하고 유동층반응기 유속 0.05m/s, loopseal 0.01m/s, riser top 유속을 2m/s로 일정하게 유지한 후 유동층반응기 하부에 설치되어 있는 밸브를 이용하여 고체순환량을 변화시키면서  riser에서 기체voidage를 측정하였다. [Fig. 2]는 밸브개구비를 최소 12.5%에서 최대 62.5%까지 변화에 따라 riser 밑 부분의 차압, 사이클론 차압과 반응기의 층높이를 나타내고 있다. 밸브 열림이 증가함에 따라 고체순환량이 증가하므로 riser내의 고체체류량이 증가하여 riser내의 차압과 사이클크론 차압이 증가한다. 반면 유동층반응기의 층높이는 초기 약 420mm에서 감소하여 밸브개구비가 25%에서 390mm, 37.5%에서 350mm 50%에서는 320mm 로 감소한다. 이는 밸브의 열림이 증가함에 따라 고체순환량이 증가 한 것을 알 수 있다. 밸브개구비가 50% 이상에서는 아래 loopseal의 한계 때문에 층높이와 차압이 일정하게 유지하고 있다. 실험 종료 후 사이클론의 효율과 입자의 마모율을 측정하기 위하여 2차 포집 hopper와 filter에 시료를 포집하였다. 고체순환량이 평균 20g/s일 경우, 실험 종료 후 포집된 시료량은 hopper에 0.0027g/s, filter 0.007g/s로 사이크론 효율은 99.947%이고, filter에 포집된 시료량으로 계산한 내마모율은 0.318%로 나타났다. 이와 같은 실험결과 사이크론 효율과 내마모성이 우수한 것으로 사료된다. [Fig. 3]은 밸브개구비를 최소 12.5%에서 최대 62.5%까지 변화시키면서 고체순환량을 나타내고 있다. 고체순환량측정은 실험조건으로 설정 후 정상상태에서 윗 loopseal를 정지하면, 고체입자흐름이 정지되어 유동층반응기의 층높이   감소 값으로 계산하였다. 밸브개구비가 12.5%일 때 고체순환량이 6.2 kg/m2/sec이고, 밸브의 개구비가 증가에 따라 고체순환량도 선형적으로 증가 경향을 보이며, 밸브개구비가 50%부터는 아래에 설치되어 있는 loopseal의 고체수송 한계 때문에 고체순환량의 증가 현상이 둔화 된 것으로 사료된다. [Fig. 4]는 밸브개구비에 따른 riser 수직높이에 따라 가스의 voidage을 나타내고 있다.  Riser 두 지점간의 평균 bulk  밀도를 이용하여 두 지점간의 기체 voidage를 계산하였다. 고체순환량이 최소 6에서 최대 77 kg/m2/sec일 때 riser 밑부분에서의 기체voidage는  순환량에 따라 최소 0.77에서 최대0.98로 나타나고, riser 윗부분에서는 순환량의 증가에 따라 기체 voidage가  감소하는 것을 알 수 있으며 고체순환량이  최대 77 kg/m2/sec일 때 기체 voidage는 0.95이다. [Fig. 5]는 반응기 압력을 3 atm에서 밸브개구비를 최소 25%에서 최대 100%까지 변화시키면서 고체순환량을 나타내고 있다.  밸브개구비에 따라  고체순환량이 최소 33에서 최대 86 kg/m2/sec이고, 밸브개구비가 75%에서 고체순환량이 52에서 86 kg/m2/sec까지 변화하는 이유는 두 반응기 사이의 압력변화차이  변화에 의한 것으로 사료된다. 그러므로 두 반응기 사이의 압력균형이 중요하다.  [Fig. 6]은 반응기 압력을 3atm에서 밸브개구비에 따른 riser 수직높이에 따라 가스의 voidage을 나타내고 있다.  밸브개구비의 변화에 따라 riser 밑부분에서의 기체voidage는  최소 0.78에서 최대0.85로 나타나고, riser 윗 부분에서의 기체 voidage는 0.95에서 0.98으로 1 atm과 같은 경향을 보이고 있다. 고체순환량에 따라 반응기 압력이 1 atm과 3 atm에서 기체의 평균 기체voidage는 같은 경향을 보였다.

[Fig. 2] Effect of valve opening percent on DP pressure and bed height.

나. 유속변화에 따른 고체순환량

밸브개구비를 50%로 하고 riser의 유속을 증가시키면서 고체순환량과 riser에서 가스 voidage를 측정하였다. [Fig. 7]은 밸브개구비를 50%로 하고 유속 변화에 따라 고체순환량을 나타내고 있다. 유속이 2.0, 2.5, 3.0, 3.5, 4.0m/s로 증가에 따라 고체순환량은 54, 66, 73, 73, 77kg/m2/sec이고, 3.0m/s까지는 선형적으로 증가하고  3.0m/s이상에서는 아래 loopseal의 고체이송 한계 때문에  고체순환량의 증가 현상이 둔화 된 것으로 사료된다. [Fig. 8]은 유속변화에 따른 riser의 수직높이에 따라 가스의 voidage변화를 나타내고 있다. 유속이 증가에 따라 고체순환량은 증가하는 반면 가스의 voidage도 증가하였다. 이는 유속이 증가하면 고체체류량은 감소한 것을 알 수 있다.  riser밑 부분에서의 기체 voidage는 최소 0.82에서 최대 0.90이고, riser 윗 부분에서는 유속이 4.0m/s, 고체순환량 76.6kg/m2/sec일 때 기체 voidage는 0.95이었다.

[Fig. 3] Effect of valve opening percent on solid circulation rates.

[Fig. 4] Effect of solid circulation on axial voidage in the riser.

[Fig. 5] Effect of valve opening percent on solid circulation rates at 3 atm.

[Fig. 6] Effect of solid circulation on axial voidage in the riser at 3 atm.

[Fig. 7] Effect of gas velocity on solid circulation rates

[Fig. 8] Effect of gas velocity on axial voidage in the riser.

4. 결론

Riser와 유동층 반응기에서 아연계탈황제을 이용하여 연속운전실험결과 다음과 같은 결론을 내릴 수 있었다.

- Cyclone 효율은 99.985%, filter에 포집된 시료량으로 마모율은 0.318%, 고체순환량은 7-78 kg/m2/sec, riser에서의 기체 voidage는 0.78-0.98이었으며, 실험에 사용된 loopseal의 고체수송 한계 고체순환량은 약 80 kg/m2/sec이었다.

감사의 글

본 연구는 대체에너지 선도기술개발(G7)사업의 일환으로 수행되었습니다. 산자부, 에너지관리공단R&D본부, 대우고등기술연구원의 연구비 지원에 감사드립니다.

참고문헌

1. C. K. Yi, S. H. Cho, D. H. Bae, D. S. Shun, G.T. Jin and J. E. Son " Particle Hold-up in the Fluidized Reactor System with Two Loopseals" the 8th APCChE congress August 16-19,  p1715-1718, 1999.

2. 이창근, 조성호, 배달희, 한근희, 손재익 □가압유동층 반응기의 시동과 정지시 일으킬 수 있는 오류□ 화학공학,  37(2), p186-190, 1999.