순환유동층에서 반경방향의 기체혼합

남궁 원, 김 상돈

한국과학기술원 화학공학과 및 에너지□환경연구센터

Radial gas mixing in a circulating fluidized bed

Won Namkung and Sang Done Kim

Dept. of Chem. Eng. and Energy & Environment Research Center

KAIST, TaeJon, Korea

서론

순환유동층은 기존의 기포유동층에 비하여 높은 유속에서 조업되는 반응기로 기체와 고체의 우수한 접촉효율과 연소특성 및 공해방지특성이 우수하여 기-고 반응에 응용범위가 확대되면서 이에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나, 현재까지 대부분의 연구는 고체의 수력학적 특성에 집중되어 있었고, 상대적으로 기체의 특성에 대한 연구는 미비한 실정이다[1].

기-고 반응의 효율은 기체혼합정도를 조절하여 크게 향상시킬 수 있다. 새로운 반응기의 형태로써 고속유동층내 기체혼합특성의 이해는 실제 설계시 매우 중요하다. 반응기체의 수력학적 특성은 기체의 흐름특성과 연관되고, 이 흐름특성은 기체의 혼합정도를 측정하여 간접적으로 예측할 수가 있다. 최근까지 여러 연구자들에 의하여 반경방향의 기체혼합이 연구되었지만, 기상유속 및 고체순환속도등 조업변수가 반경방향의 기체혼합에 미치는 영향 등에 대하여 상반된 주장이 존재한다. Yang 등[2]은 반경방향의 혼합정도는 radial dispersion coefficient (Dr)에 의해 특성 지어 지고, Dr 는 기상유속이 증가하고 고체순환속도가 감소하면 감소한다고 하였다. 반면에 Adams[3]는 기상유속이 증가하고 고체순환속도가 감소하면 Dr 은 증가한다고 하였다. Werther 등[4]은 희박상내의 core 영역에서 Dr 은 기상유속과 고체순환속도에 무관하다고 하였다.

그러므로, 기상유속 및 고체순환속도의 변화에 따른 수력학적특성의 변화가 반경방향의 혼합계수에 미치는 영향에 대한 이해가 요구된다. 또한 현재까지 반경방향의 혼합계수를 예측할 수 있는 상관식이 거의 없는 실정이다. 그러므로, 본 실험에서는 기상유속과 고체순환속도가 반경방향의 기체혼합에 미치는 영향을 고찰하고 이를 바탕으로 하여 반경방향의 분산계수를 예측할 수 있는 상관식을 제시하고자 하였다.

실험

본 연구에 사용된 실험장치는 내경 0.1m, 높이 5.3m 인 상승관과 싸이클론, 호퍼와 loop-seal 로 구성되어 있다. 상승관은 내부의 흐름현상을 관찰하기 위하여 아크릴로 제작되었다. 실험장치에 대한 자세한 내용은 이전에 발표된 문헌에 나와있다[1,5]. 본 실험에서 사용된 시료는 silica sand  로서 평균입경은 125□m이고, 밀도는 3055 kg/m3 이다. Tracer 기체는 CO2 를 사용하였다. Tracer 기체는 분산판위 3.0m 지점의 반응기 중심에서 주입되었다. 그리고, tracer 주입으로 인하여 기-고 흐름에 미치는 영향을 최소화하기 위해 injection tube 출구에서의 tracer 속도는 공탑속도와 동일하게 주입되었다. 기체의 sampling은 주입부 위 0.25 m 지점에서 수행하였고, sampling 관은 반경방향으로 기체농도를 측정하기 위하여 반경방향으로 이동이 가능하게 하였다. 그리고, sampling 관을 통하여 입자의 역류를 방지하기 위하여 sampling 관에 filter를 부착하였다. Sampling 된 기체는 GC(HP 5890Ⅱ) 를 사용하여 분석하였다.

결과 및 고찰

순환유동층에서 일반적으로 반경방향의 분산계수는 축방향으로의 분산항이 convective 항에 비하여 무시할 수 있으므로, 다음과 같이 나타낼 수 있다.

[eqn: U_g partialC over partialx = D_r ( 1over r partialC over partialr + {partial^2 C}over {partialr^2 })]	(1)

B.C.) x = 0   r = 0,  C = Ci

r □ 0,  C = 0

x = -□         C → Co

r = R,        □C/□r = 0

경계조건을 사용하여 (1)식의 해를 구하면 다음과 같다[6].

[eqn: C over C_o ~=~ 1 ~+~ SUM from { {i }=1} to inf {J_0 (a_i r^* )} over {J_o ^2 (a_i ) }exp LEFT ( -{2a_i^2 x^* } over {Pe_r } RIGHT )]	(2)

여기서,

[eqn: Pe_r = {U_g D_t } over D_r , ~~~~r^* = r overR, ~~~~x^* = x over R],   J1(ai) = 0 이다.

그러므로, (2) 식을 이용하여 주어진 실험 data 를 fitting 하여 Dr (Per) 을 구할 수 있다. 여기서, Dr 과 Ug 는 반경방향으로 일정하다고 가정하였다.

Figs. 1 와 2 은 기상유속 및 고체순환속도가 반경방향의 기체혼합에 미치는 영향을 나타낸 것이다. 그림에서 보듯이 반경방향의 분산계수는 일정한 고체순환속도에서 기상유속이 증가할수록 감소하였고, 이와는 반대로 주어진 기상유속에서 고체순환속도가 증가할수록 증가하였다. 고체순환속도가 증가하거나 기상유속이 감소하면 층내의 입자밀도는 증가한다. 층내 입자밀도의 증가는 벽변에서의 하강흐름을 증가시키게 되고 이 벽면에서의 하강흐름이 기체의 혼합을 증진시키는 역할을 하기 때문에[7] 기체의 반경방향 혼합은 기상유속이 감소하고 고체순환속도가 증가할수록 증가된 것으로 생각된다.

Fig. 3 은 반응기 직경이 반경방향의 분산계수 (Dr)에 미치는 영향을 나타낸 것이다. 현재까지 반응기 직경을 변화시켜 가면서 Dr 을 실험한 경우는 없기 때문에, 본 실험에서는 여러 연구자들의 결과로부터 반응기 직경이 Dr 에 미치는 영향을 비교하여 고찰하였다. 그림에서 보듯이 반경방향의 분산계수는 반응기 직경이 증가할수록 증가하는 경향을 나타내었다. 반응기 직경이 0.20 m 이하인 경우에는 Dr 이 30 cm2/s 이하인데 비하여  직경이 0.30 m 이상인 경우 Dr 은 30 - 60 cm2/s 정도의 값을 가졌다. 이것은 반응기 직경이 증가하면서 상대적으로 기체와 고체가 plug 흐름을 갖는 core 영역이 확대되고, 이로 인하여 Dr 이 증가한 것으로 생각된다. 그림에서 Wei 등[8] 의 data는 직경이 0.14 m 인 downer 반응기에서 수행된 결과로, 비록 downer 반응기의 경우 기체와 고체가 전체적으로 하강흐름을 갖기 때문에 상승관에 비하여 기체와 고체의 역혼합은 거의 존재하지 않지만 반경방향의 분산계수는 상승관의 경우와 거의 비슷하게 나타났다. 그리고,  Werther 등 [4] 과 Kruse 등 [9] 의 Dr 은 core 영역에서만(Dc = 0.34 m)의 값을 나타낸다. 각 연구자들의 실험조건 등을 Table 1 에 정리하여 나타내었다.

Table 1.  Summary on experimental conditions of previous studies                       indicated  in a Fig. 3.

Worker	Column Dia. [m]	Particle size(□m) and density(kg/m3)	Tracer gas	Operating condition
				Ug [m/s]	Gs[kg/m2s]
Zheng et al.[7]	0.102	701, 1392	CO2	4.4 - 6.12	10 - 55
Yang et al.[2]	0.115	220, 732	He	3.5 - 5.5	34 - 160
Wei et al. [8]*	0.14	54, 1398 54, 1710	H2	2.5 - 9.0	0 - 75
Martin et al.[11]	0.19	62, 1560	He	3.8 - 5.6	100 - 400
Bader et al.[10]	0.305	76, 1710	He	3.66,4.57, 6.10	97.9, 147, 177
Adams [3]	0.3X0.4	250, 2600	CH4	3.0 - 6.0	3.0 - 6.0
Werther et al.[4]	0.40	130, 2600	CO2	3.0 - 6.2	0 - 70
Kruse et al. [9]	0.40	124, 2600	CO2	3.0 - 6.2	4 - 70
This study	0.10	125, 3055	CO2	2.5 - 4.5	0 - 53

*downer reactor

최근까지 여러 연구자들에 의하여 반경방향의 기체혼합이 연구되었지만, 기상유속 및 고체순환속도등 조업변수에 따라 Dr 을 예측할 수 있는 상관식이 거의 없는 실정이다. Yang 등은[2] 그들의 실험결과만을 사용하여 Dr 을 예측할 수 있는 상관식을 제안하였다. 그러나, Fig. 3 에서 볼 수 있듯이 그들의 실험결과는 매우 낮은 값으로 타 연구자들의 결과를 예측하기에는 부적합하다. 그러므로, 본 실험에서 다른 연구자들의 결과와 본 실험의 결과를 이용하여 Dr 값을 예측할 수 있는 상관식을 무차원군을 이용하여 다음과 같이 구하였다.

[eqn: D_r (cm^2 /s) ~=~ 2.98 TIMES 10^-5 Fr^-0.589 LEFT ( {G_s D_t} over mu RIGHT )^0.516 LEFT ( rho_g over rho_s RIGHT )^-1.234]	(3)

여기서, 상관계수(correlation coefficient) 는 0.891 이다.  Fig. 4 에서 보듯이 상관식에 의하여 계산된 Dr 은 실험치와 잘 일치하였다.

참고문헌

1. Namkung, W. and Kim, S.D.: in "Proc. of 5th Int. Conf. on Circulating Fluidized Bed", Beijing, DGS1 1-6(1996).

2. Yang, G., Huang, Z. and Zhao, L.: in "Fluidization IV" eds. by D.Kunii and R.Toei, Engineering Foundation, 145(1984).

3. Adams, C.K.: in "CFB Technol. II" eds. by P.Basu and J.F. Large, Pergamon Press, New York, 299(1988).

4. Werther, J., Hartge, E.U. and Kruse, M.: Powder Technol., 70, 293(1992).

5. Namkung, W. and Kim, S.D.: Theories and Applications of Chem. Eng., 2(1), 813(1996).

6. Klinkenberg, A., Krajenbrink, H.J. and Lauwerier, H.A.: Ind. Eng. Chem., 45(6), 1202(1953).

7. Zheng, Q., Wei, X. and Fei, L.: in "Fluidization VII" eds. by O.E. Potter and D.J. Nicklin, Engineering Foundation, 285(1992).

8. Wei, F., Jin, Y., Yu, Z. and Liu, J., Chem. Eng. Technol., 18, 59(1995).

9. Kruse, M., Schoenfelder, H. and Werther, J.: Can. J. Chem. Eng., 73, 620(1995).

10. Bader, R., Findlay, J. and Knowlton, T.M.: in "CFB Technol. II" eds. by P. Basu and J.F. Large, Pergamon Press, 123(1988).

11. Martin, M.P., Turlier, P., Bernard, J.R. and Wild, G.: Powder Technol., 70, 249(1992).